木质素（Lignin）在自然中占据高达15~35 %的碳，木质素是由苯酚单体分子等组成的聚合物（Nat. Commun. 2017, 8, 16104.）。木质素分解生成的液体包含大量的芳基氧化产物（苯酚，愈创木酚，苯甲醚等），这些产物通过脱氧氢化反应（hydrodeoxygenation, HDO）能够生成芳烃产物（Chem. Rev. 2015, 115, 11559-11624；Energy Environ. Sci. 2014, 7, 103-129.）。因此，人们认为这种通过木质素转化方法是获得芳烃产物的一种好方法。这个步骤中特别关键的问题是Caryl-O化学键稳定性较高，通常该反应需要高温条件进行。在贵金属、非贵金属、金属硼化物等催化体系中，催化反应温度一般为150~350 ℃。同时在Brønsted酸的体系中，苯环容易发生氢化反应，因此消耗大量H2，并且芳环结构被破坏。在碳化物、磷化物、硫化物等催化体系中，虽然这些催化体系具有价格低廉的优势，但是该反应体系中具有产率较低和稳定性较差等缺点。MoS2就存在催化活性较低和稳定性较差的缺点，为了克服这种缺点，湘潭大学王威燕和大连化物所李昌志等开发了Co负载的MoS2。在该材料中，Co能够高度分散，并生成CoSx物种。该反应中实现了99.6 %的芳环产物选择性，反应能够在120 ℃中进行，反应在金属-空穴界面上发生，反应中伴随着Co上的电子转移到MoS2-x上。
本文要点：
（1）催化剂合成方法。水热方法合成缺陷富集的MoS2-x材料，加入Co2+进行水热反应，生成Co3O4负载的MoS2-x，随后在还原作用中生成Co-MoS2-x。通过TEM对Co的分布情况和催化剂结构进行表征，通过XPS对Co的化学环境进行表征，通过XAS对Co成键情况进行表征。通过密度泛函理论对对甲基苯酚在催化反应过程中的能量变化进行表征，发现Co-MoS2-x催化剂中的过渡态和最终产物的能量都更低，这有效的提高了催化剂的催化活性。
（2）对催化反应的条件进行测试。分别测试了该反应在120~200 ℃范围内的反应情况，并测试了不同Co负载量的催化剂中催化活性变化情况。通过控制实验，作者认为催化剂中的Co2+会转变为Co金属。温度提高能够提高反应物的转化率，并且通过对催化剂在催化反应前后的结构进行表征，说明材料具有优秀的稳定性。
参考文献
Kui Wu; Weiyan Wang*; Haiwei Guo; Yunquan Yang; Yanping Huang; Wensong Li; Changzhi Li*
Engineering Co nanoparticles supported on defect MoS2–x for mild deoxygenation of lignin–derived phenols to arenes, ACS Energy Lett. 2020, 5, 4, 1330-1336
DOI: 10.1021/acsenergylett.0c00411
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.0c00411