卤化物钙钛矿是具有理想性能的新兴可调谐半导体家族，对诸如溶液处理的太阳能电池，发光二极管，检测器和激光器等应用具有吸引力。然而，由于其高的本征离子迁移率，导致了相互扩散和较大的结宽，并且由于它们的化学稳定性差而导致了在沉积过程中先前层的分解，因此，卤化物钙钛矿原子级尖锐异质结的外延生长尚未实现。因此，了解这种不稳定性的根源并确定抑制离子扩散的有效方法非常重要。有鉴于此，美国普渡大学西拉法叶校区Letian Dou、Brett M. Savoie与上海科技大学于奕等人报告了一种有效的策略，通过掺入刚性π-共轭有机配体，基本上抑制了二维卤化物钙钛矿中的面内离子扩散。
本文要点：
1）研究人员通过溶液相顺序生长方法进行2D卤化物钙钛矿横向异质结构的合成。为了消除破坏已有晶体的可能性，后续生长在相对温和的生长条件下进行，如降低生长温度或在前驱体溶液中添加更多的抗溶剂。因此，随后的卤化物钙钛矿沿着之前的2D晶体的边缘成核，然后直接在SiO2/Si衬底上形成同心圆方形/矩形的2D横向异质结。
2）此外，研究人员证明了高度稳定和可调的横向外延异质结、多异质结和超晶格。像差校正的高分辨率透射电子显微镜揭示了近原子级尖锐界面和外延生长。分子动力学模拟证实了在共轭配体存在时，二维钙钛矿异质结的无序度降低，空位形成能增大。
这些发现为卤化物钙钛矿半导体的固定化和稳定化提供了见解，并为复杂分子薄超晶格、器件和集成电路提供了一个材料平台。
Enzheng Shi, et al. Two-dimensional halide perovskite lateral epitaxial heterostructures. Nature 2020, 580 (7805), 614-620.
DOI: 10.1038/s41586-020-2219-7.
https://doi.org/10.1038/s41586-020-2219-7