为了开发新一代的电催化剂，有必要对实际的纳米粒子和催化剂进行全显式溶剂量子力学（QM）的精确计算。
近日，美国加州理工学院William A. Goddard III报道了RexPoN嵌入式QM（ReQM）计算框架，以便在混合QM/MM模拟中对显式溶剂进行精确而计算成本低的描述。
文章要点
1）ReQM使用基于QM的RexPoN可极化力场（FF）来包含精确的远程非键合（NB）和静电相互作用，包括溶剂的动态极化，同时预测电极-电解质界面（EEI）处的复杂反应。由于用RexPoN精确地描述了整个系统的NB（vdW和静电）相互作用， QM/MM方法避免了QM和MM区域之间显式耦合项所产生的伪影。
2）研究人员通过计算CORR与C2H4的反应中间体的动态振动频率并与完全溶剂QM计算结果进行比较，确认了ReQM的准确性。此外，研究人员结合ML和ReQM计算精确地预测了完全溶剂化的不规则和无序Au表面的CO吸附和HOCO生成能。进而确定了纳米颗粒和脱合金表面的最活跃位置，对提高CO2RR期间的催化剂性能起到了作用。在未来的研究中，完全显式溶剂的ReQM模拟有望用来全面揭示这些活性中心的反应机理。
ReQM与ML的结合，为设计用于清洁能源转换的新型高性能电催化剂提供了一种实用的方法。
Naserifar et al., Artificial Intelligence and QM/MM with a Polarizable Reactive Force Field for Next-Generation Electrocatalysts, Matter (2020)
DOI： 10.1016/j.matt.2020.11.010
https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.11.010