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氧化铟表面受阻Lewis对的铋原子修饰用于促进多相CO2光催化加氢

作者:瑞禧生物 发布时间:2024-04-25 09:17:39 次浏览

富含缺陷的金属氧化物上的表面受阻Lewis对(SFLP)为活化H2和CO2分子提供了催化中心,使高效的气相CO2光催化成为可能。而金属氧化物的晶格工程为调节SFLP的反应性提供了一种有用的策略。
有鉴于此,加拿大多伦多大学Geoffrey A. Ozin,曲阜师范大学Tingjiang Yan,Na Li报道了利用一步溶剂热法实现了Bi3+对In2O3中In3+的原子精确同象取代,得到了具有宽带UV-Vis吸收的BixIn2-xO3材料。
文章要点
1)In2O3晶格中单位Bi原子的引入提供了强大的Lewis酸碱Bi3+-O2-对来增强CO2的吸附和活化,从而使反应速率比原始的In2O3和其他基于铟的催化剂有明显的提高。Bi 6s2孤子对产生中间禁带能态,增加了对太阳光子的捕获,有利于光生载流子的产生和分离。
2)值得注意的是,单位Bi3+取代的BixIn2-xO3是一种高效稳定的光催化剂,其CO产率比纯In2O3高出三个数量级,对光催化CO2制甲醇有优异的活性。除了提高催化活性,单位Bi原子取代In2O3的绿色化代表了CO2光催化剂工程的一种新途径。
Yan, T., Li, N., Wang, L. et al. Bismuth atom tailoring of indium oxide surface frustrated Lewis pairs boosts heterogeneous CO2 photocatalytic hydrogenation. Nat Commun 11, 6095 (2020).
DOI:10.1038/s41467-020-19997-y
https://doi.org/10.1038/s41467-020-19997-y