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三维金属卟啉COFs(3D-PdPor-COF,3D-NiPor-COF)

作者:瑞禧生物 发布时间:2023-01-29 10:37:00 次浏览

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共价有机框架材料(Covalent organic frameworks,COFs)是一类由轻元素通过共价键连接而成的多孔晶态材料,具有比表面高、密度低、孔径可调等性质,已广泛应用于气体吸附及分离、催化、光电等领域。目前COFs主要的研究工作包括二维和三维COFs拓扑结构的设计、COFs的功能化及应用开发等方面,其中三维COFs的构筑及功能化应用研究极具挑战。卟啉化合物是一类有机光电分子,具有独特光化学及光物理性质,常作为构筑基元应用于结构化学与材料化学的研究。因此,本论文的研究工作是将金属卟啉引入到三维COFs中并探究其在光催化领域的应用,主要包括三个部分:1.设计合成了两种新型三维金属卟啉COFs(3D-PdPor-COF、3D-NiPor-COF),另外作为对比,还合成了一种新型二维金属卟啉COF(2D-PdPor-COF)。通过结构解析确定其拓扑结构,随后对其进行一系列表征,包括PXRD、红外光谱、热重分析、氮气吸附等,证明COFs已成功构筑并且具有较好的结晶性、多孔性、热稳定性等。2.将构筑的COFs作为光催化剂应用于光催化氧化硫醚实验,对比COFs光催化性能。实验结果表明,3D-PdPor-COF具有更优异的光催化性能,对带有不同取代基的底物均表现出很高的催化产率,经3次循环实验后仍保持稳定的催化性能,并且COFs结构没有被破坏。3.为进一步研究光催化机理,阐释不同COFs的光催化性能产生差异的原因。我们进行了EPR测试及三重激发态动力学研究,证明3D-PdPor-COF三重激发态寿命更高,产O_2~(·-)及~1O_2能力更强,因此具有最好的光催化性能。
COF
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